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奥克洛铀矿

奥克洛铀矿(Oklo Mine)是位于中非加蓬上奥果韦省弗朗斯维尔城附近的铀矿。奥克洛铀矿的成矿年代大约在20亿年前。由62个区域组成的约500吨铀矿石曾自然形成了一个核反应堆。这个反应堆在矿床形成后不久就开始运行,尽管其输出功率仅在10到100千瓦之间,但它持续运转了长达50万年的时间。

1972年6月2日,法国皮埃尔拉特核燃料再处理厂的布兹盖博士(Dr.Bouzigue)在对六氟化铀样品进行常规质谱分析时,发现来自奥克洛铀矿的铀-235同位素丰度低于正常水平,在奥克洛样品中,这一比例降至0.7171±0.0007%,减少了约0.003%。科学家们在奥克洛矿区发现了一个由约500吨铀矿石组成的自然核反应堆遗址。测定表明,奥克洛铀矿形成于约20亿年前,该反应堆在矿床形成后不久即开始运行,输出功率在10至100千瓦间,持续了约50万年。这一发现使人们想起1953年由乔治·W·韦瑟里尔和马克·G·英格拉姆提出的理论,他们认为某些铀矿可能自然形成了裂变反应堆。黑田和夫进一步计算了自持裂变反应所需的条件。最终确认,奥克洛铀矿在20亿年前确实经历了长期的自持核裂变反应。

奥克洛现象的发现对于研究太阳系物质及地球早期演化具有一定参考价值。此外,它对同位素学和地球化学领域也有重大价值,并为原子能工业发展、核反应堆运行机制研究及核废料处理提供了思路,表明在合适的地质结构中可以安全储存放射性废物,使其自然衰变直至最终消失。

命名

20世纪70年代,法国在奥克洛开采铀矿以推动中核集团发展时,意外发现了一个自然形成的核反应堆,这一发现震惊了世界,该反应堆被称为奥克洛核反应堆

历史沿革

1953年,美国相关研究人员在对沥青铀矿进行研究时作出了一项较为粗略的预测。其认为在20亿年前,当铀235的丰度为3%时,沉积的铀矿更趋近于能够运行的核反应状态。

1956年,黑田和夫进一步作出预言,倘若核反应所需的浓度、可能发生的过去时间以及铀235与铀238的比率均满足特定条件,那么自发的核反应有可能在自然界中发生。然而,他并不认为地球上能够寻找到同时满足这些特殊条件的地点。

1972年6月2日,在法国皮埃尔拉特核燃料再处理厂工作的布兹盖博士运用常规的质谱分析方法对六氟化铀样本进行分析时发现,来自奥克洛河附近铀矿中的铀235与铀238两种同位素的比例出现异常。在正常情况下,铀235的自然丰度为0.7202±0.0006%,而奥克洛的铀235自然丰度为0.7171±0.0007%,减少了约0.003%。为防止可用于核武器的铀235被窃取,法国原子能委员会展开了调查。但在所有环节中均未发现问题,并且自1970年开始开采奥克洛铀矿以来,所有来自该矿的铀矿样本均显示铀235略微减少了一点。

为了查明真相,科学家们决定前往奥克洛矿区进行实地考察。在那里,他们发现了一个已经停止运行但却保存完好的自然核反应堆。这个反应堆由六个不同区域的总计约500吨铀矿构成。经过测定,奥克洛铀矿床的形成时间大约在20亿年前,而核反应堆几乎是在矿床形成后不久就开始运行,虽然其输出功率仅为10到100千瓦之间,但持续运转的时间却长达50万年之久。

最终,在奥克洛及其附近地区的铀矿中,研究人员确定了16个相互独立的区域,这些区域在大约20亿年前的真实环境条件与黑田和夫所描述的情况惊人地一致。研究表明,奥克洛铀矿在20亿年前确实经历了自持的核裂变反应,而且这一过程持续了数十万年之久。

从奥克洛采集的岩石样本中,部分是在钻探活动中获取的,并被保存在法国核能和可再生能源公司欧安诺(Orano,原阿海珐Areva)的总部。2018年初,两份半剖面的钻芯样本被捐赠给了位于维也纳自然博物馆。此次捐赠活动得到了法国常驻联合国维也纳国际组织代表团的支持,同时,欧安诺与法国原子能与替代能源委员会(CEA)提供了财政资助,促成了这次捐赠。国际原子能机构(IAEA)的科学家们通过监控放射性水平并确保岩石样本的安全处理,在将这些样本运送至维也纳的过程中给予了协助。

成因

第一个因素是,赤道西非的这些铀矿床一定含有临界质量的铀-235开始这种反应。第二个促成因素是,水在奥克洛岩石中起了慢化剂作用,吸收中子,控制链式反应。加蓬所处的具体地质背景也提供了帮助。铀(包括铀-235)的化学含量总量足够高,个别矿床厚且足够大。最后一点是,奥克洛在时间的流逝中成功地保存下来。

相关理论

加州大学洛杉矶分校的乔治·W·韦瑟里尔(George W. Wetherill)和芝加哥大学的马克·G·英格拉姆(Mark G. Inghram)提出了一些铀矿矿脉可能曾经形成过天然的核裂变反应堆的观点。他们认为,在特定条件下,铀矿脉能够自发地产生自持裂变反应。所谓自持裂变反应是指一个中子触发铀-235原子核裂变后,释放出的额外中子又会继续引发其他铀-235原子核裂变的过程,形成一个连续的连锁反应。

美籍日裔化学家黑田和夫(Paul K. Kuroda)进一步计算了铀矿脉发生自持裂变反应的必要条件:

尺寸要求

铀矿脉的大小至少要超过中子在矿脉中自由行进的平均距离,大约为0.67米。这确保了裂变产生的中子能够在逃逸之前被其他铀原子核吸收。

铀-235浓度

铀-235的丰度需要达到一定的水平(临界质量),在大约20亿年前,奥克洛铀矿脉中的铀-235丰度接近4%,与今天大多数核电站使用的浓缩铀燃料相似。

中子慢化

需要有中子慢化剂的存在,通常是水或石墨等材料,来减慢裂变过程中释放的快中子速度,使其更容易与其他铀原子核相互作用,促进裂变。

无硼、锂等

矿脉中不能有大量的硼、锂等元素,因为这些元素会吸收中子,从而中断裂变反应。

主要特征

矿物组成

奥克洛铀矿的矿化位于F1砂岩和F1p砂岩的沉积接触带中,分为四个段落产出。在富矿段中,截体含有方铀矿包体的碳质物质;而在贫矿段中,主要估计为铀矿(轴石),在氧化带中,主要矿物包括黄钠铀矿(naumannite)、铀铅矿(铜铀云母)和铀轴矿(钙铀云母)。矿化的形成可能与古地理条件有关,推测是在陆相沉陷盆地向过渡相演变的过程中形成的。根据矿化特点,可以区分出富铀铀矿(铀轴矿)和贫铀铀矿(铀轴矿)。富铀铀矿与地质构造中的倒转构造有一定的空间关联,而贫铀铀矿则与沉积层增厚有关。

奥克洛铀矿中的以三种不同的同位素形态存在,分别是铀-238、铀-235和铀-234。在这三种同位素中,铀-238的含量最为丰富,而铀-234则是最稀有的。铀在矿石中是以天然氧化铀的形式存在,常见的形式为UO2,在适当的温度(300至350°C)下形成。

铀矿的主要成分是铀-238,其半衰期为45.1亿年,以及铀-235,其半衰期相对较短,为7.1亿年。因此,在地质时间尺度上,铀-235相对于铀-238的丰度会随着时间的推移而逐渐减少。然而,在20亿年前,铀-235的丰度较高,达到了近4%,这使得当时的铀矿具备了形成自持裂变反应的条件。

物理特性

该矿床的矿石中,铀-235和铀-238同位素的比例出现了异常偏差。在一般情况下,地球上所有天然铀矿中,铀-235的丰度大约为0.7202%,然而,奥克洛铀矿中的铀-235丰度只有0.7171%,比预期值少了约0.003%。奥克洛铀矿矿石的铀-235含量偏低,甚至低到不足0.3%,而其他任何铀矿中铀-235的含量理应是0.73%。

裂变产物

进一步的研究显示,在奥克洛铀矿的矿层中发现了超过30种核裂变反应的副产物。国际原子能机构组织了专门的学术讨论会,勘测证实了鲍齐奎斯的发现,还检测到了某些“ 天然反应堆” 的遗迹及其附近矿石中存在的铀-235裂变产物(如镧、铈、镨、钕、钐、钆、钚、钇、锆、钌、铑、钯、镓、铌、银、钼、碘、氪、氙等元素)。

分布区域

奥克洛铀矿床位于非洲国家加蓬,形成于大约20亿年前的元古代弗朗斯维尔组(Francville Group)的地层中。该矿床位于海陆过渡区的河流三角洲环境中,矿化呈似层状分布,厚度约为6-10米,长900米,宽600米,平均品位为0.4%,金属储量为15000吨。矿石中含有丰富的有机质和黄铁矿,在氧化-还原界面附近,矿石品位较高,可达20-60%UO2。天然反应堆遗迹分布在矿层中黏土化发育的地方,共有16个反应堆遗迹,每个反应堆的铀含量特别高(25-50%),周围的岩石不含石英,颜色为绿色或黑色,且没有明显的沉积构造。

矿物开采

奥克洛铀矿是一个典型的沉积型铀矿。矿脉含铀岩层的厚度约为5到8米,倾斜角度大约为45°。在发现矿石中铀-235成分异常之前,已经沿矿脉开采了大约30米,并进行了钻孔抽样以控制含铀量。矿石的平均含铀量在0.4%到0.5%之间,但在某些局部地区的含铀量远高于平均水平。经过详细的钻探,研究人员确定了两个主要的富集区。其中一个富集区的厚度约为0.5到1米,含铀量超过了20%,是平均水平的40倍以上。只有在这种高含铀量的区域才有可能发生链式裂变反应。

另一个富集区长达14米,宽度约为1米,其中一部分含铀量超过40%。在这个富集带周围,含铀量迅速下降,距离10厘米远处,含铀量降至5%,随后进一步降至1%。对第二个富集区中的铀进行同位素分析表明,该区域铀-235的贫化现象明显,而在较远处,同位素组分基本正常。研究表明,这个富集带实际上是一个反应区。对采样的矿石进行分析后,发现铀-235的贫化程度与含铀量之间存在对应关系,即铀-235的贫化主要发生在含铀量高的矿石中。

在矿坑的北端有两个主要的富集区,分别被开采了大约150平方米和300平方米。这两个区域相距约30米,其中第一个区分布较为分散,第二个区则相对集中。在更南边约40米的位置,还有一个较小的第三富集区,位于尚未开采的区域内。此外,后来又发现了另外三个富集区,在奥克洛矿中共发现了六个反应区。

应用领域

铀的裂变同位素²³⁵U在核能发电、核弹制造等领域有着十分重要的作用。天然铀有机催化领域等也具有较大的作用。

军事领域

²³⁵U丰度达到80%以上可用于制造核武器,如铀核弹、原子弹等;贫铀,即²³⁵U丰度在0.2%到0.4%之间,可用于生产贫铀武器,如贫铀弹

贫铀可用于制造高密度穿甲弹,具有高密度、高硬度和自燃性,使用中高速击中目标,能够有效摧毁重装甲目标。此外,铀还可制造储存或运载放射性物质的容器外壳,起到阻挡辐射的作用。虽然铀本身具有放射性,但其高密度的性质使它能够有效阻挡强烈的辐射,如镭元素等。

核弹具有两种形式,一种为仅使用²³⁵U制成;另一种使用经²³⁸U转化形成的²³⁹Pu。后者更为复杂,具有更强的爆炸力。

核电站

铀具有核裂变的特性,是核燃料核武器的理想原材料。与煤炭相比,铀在裂变时会放出大量的能量。千克²³⁵U全部裂变释放的能量与2500吨标准煤燃烧后释放的能量相同,且与燃煤相比污染更小。²³⁵U丰度达到3%~5%之间可应用于民用核电领域。当前世界上发达国家中至少三分之一的电力来自核能发电,其中法国最为依赖核能发电,其核电能占据了全国总电能的百分之八十。核反应堆还可以用作辐照源,在农业领域发挥作用,同时还能在医药方面用于放射治疗、放射免疫药盒、造影诊断等,在工业和地质等方面用于工业探伤、自动控制、地质勘探和文物考古等。

有机催化

四价铀配位化合物可作为催化剂,实现分子内氨基烯烃炔烃的氨基环化,还可以实现了末端炔烃和硫醇加成反应。六价铀,铀酰阳离子[UO₂]²⁺具有吉尔伯特·路易士酸性,可实现了硫醇的Michael加成,还可以实现芳基酰胺脱水等有机催化转化反应。

地球科学

铀的同位素在地球科学领域具有重要作用。U-Th‐Pb同位素体系可用于进行地质年代学鉴定,还可用于探究地球以及天体的年龄和演化历史,用于示踪岩浆热演化历史和沉积物源示踪研究等。铀在颗粒破碎年龄计算、物源示踪、地表风化等方面均有着重要作用,可为生命演化问题提供新的研究视角。

影响

人们对于奥克洛现象的存在条件,远不能说已经彻底搞清楚了,在较后的地质年代是否存在,也还需要仔细地探索。但是,奥克洛现象的发现,对于研究太阳系物质和地球早期的历史演化,对于同位素学和地球化学,都有极其重要的价值。同时对于原子能工业的发展,对研究核反应堆的运行机制和令人头痛的核废料的处理也是很有启发的,它告诉人们,在适当的地质构造中,可以储存放射性废物,让它们自发衰变,直至消耗殆尽。

参考资料

Oklo, an Experiment in Long-Term Geologic Storage.researchgate.2024-09-07

..2024-03-07

..2024-03-07

遇见地球上20亿年前 已知天然核反应堆——奥克洛.www.iaea.org.2024-03-06

道法自然?天然核反应堆或启发人类安全处理核废料.微信公众平台.2024-09-08

天然裂变反应堆——奥克洛现象.世界科学.2024-09-12

[谜团] 谁留下的核反应堆?.福州新闻网.2024-09-13

Nuclear Weapon Design.archive.2023-05-12